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論文

Structural analysis of Co-extracted heptavalent technetium and rhenium complexes by EXAFS

鈴木 伸一; 矢板 毅; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 本橋 治彦*

Physica Scripta, T115, p.306 - 307, 2005/00

TBPを用いる核燃料再処理においてテクネチウムは非常に複雑な挙動を示す。特に、U(VI),Pu(IV)やZr(IV)が系内に共存するとテクネチウムは共抽出される。この共抽出のメカニズムとしては硝酸イオンと過テクネチウムイオンとの交換によるものであり、発表においては、U-Tc共抽出錯体の構造について同属であるRe(VII)やMn(VII)と比較しながら報告する。

論文

Study on selective separation of uranium by N,N-dialkylamide in ARTIST process

鈴木 伸一; 佐々木 祐二; 矢板 毅; 木村 貴海

Proceedings of International Conference ATALANTE 2004 Advances for Future Nuclear Fuel Cycles (CD-ROM), 4 Pages, 2004/06

われわれは、使用済核燃料(SF)の簡素化次世代型再処理プロセス:ARTISTプロセスを提案している。ARTISTプロセスの主要工程の一つは、「Uの選択的抽出工程」である。「Uの選択的抽出工程」では、選択的にU(VI)のみの分離回収を目的としている。使用する試薬としては、焼却処分が可能であり固体廃棄物の低減が期待され、環境負荷低減が見込めるN,N-ジアルキルアミドを用いる。特に、嵩高いN,N-ジアルキルアミドは、金属との錯形成において枝分かれ効果を示すため、この枝分かれ効果を用いてAn(VI)とAn(IV)の分離が可能となる。本研究では、D2EHDMPAを用いプロセス内でのPu(IV)のリサイクル蓄積を起こすことなくU(VI)の単離ができることを確認した。さらに、Npの抽出においても、Np(VI)からNp(V)あるいはNp(IV)への還元処理を行わずにNp(VI)とU(VI)の分離の可能性を見いだした。

論文

Back-extraction of tri- and tetravalent actinides from diisodecylphosphoric acid (DIDPA) with hydrazine carbonate

渡邉 雅之; 龍ヶ江 良三*; 森田 泰治; 久保田 益充*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 252(1), p.53 - 57, 2002/04

 被引用回数:7 パーセンタイル:44.29(Chemistry, Analytical)

効率のよい分離プロセスをデザインするにあたって、単純な試薬を用いることは、プロセスを簡略化するうえでも、二次廃棄物を消滅するうえでも非常に有利である。以前、著者らは、炭酸ヒドラジンがDi(2-ethylhexyl)phosphoric acid(HDEHP)に抽出された三価及び四価アクチノイドを効率的に逆抽出できること、また、その逆抽出メカニズムについて明らかにした。本報では、Diisodecylphosphoric acid(DIDPA)から三価及び四価のアクチノイドの逆抽出について明らかにすることを目的とした。Am(III),Eu(III)及びNp(IV)については、HDEHPと同様の逆抽出挙動を示すが、Pu(IV)についてはHDEHPの場合とは大きく異なる挙動を示すことが明らかになった。その結果、Np(IV)とPu(IV)との間の分離係数は、六倍ほど向上し、25程度となり、炭酸ヒドラジンによってNp(IV)の選択的な分離が可能であることが明らかとなった。

報告書

Thermodynamic Date for Predicting Concentrations of Th(IV), U(IV), Np(IV), and Pu(IV) in Geologic Environments

Rai, D.*; Rao, L.*; Weger, H. T.*; Felmy, A. R.*; Choppin, G. R.*; 油井 三和

JNC TN8400 99-009, 115 Pages, 1999/01

JNC-TN8400-99-009.pdf:5.19MB

本研究では、地層処分システム性能評価のための熱力学データベースJNC-TDB(旧PNC-TDB)整備の一環で、IV価のアクチニドTh(IV), U(IV), Np(IV)およびPu(IV)に関する熱力学データ整備を行った。本研究では、これらの元素に対して、水酸化物、塩化物、フッ化物、炭酸、硝酸、硫酸およびリン酸を含む錯体もしくは化合物に関する熱力学データ整備を行った。また、個別の元素に対して信頼できるデータがない場合、アクチニドIII価間での化学的類似性を考慮したデータ選定を行っている。本研究ではPitzerイオン相互作用モデルを用いて、25$$^{circ}$$C、イオン強度0におけるこれらの錯体および化合物の熱力学定数を整備した。

論文

セメント系材料とNp(V)およびPu(IV)の相互作用

小西 正郎*; 坂本 義昭; 妹尾 宗明*; 森山 昇*

原子力バックエンド研究, 4(1), p.47 - 55, 1997/08

人工バリアにコンクリート系材料を用いる放射性廃棄物の処分施設では、セメントによる放射性物質の閉じ込め性能を評価する必要がある。特に、セメント系の材料は、空気中の炭酸ガスや地下水中の炭酸イオンと反応することにより中性化現象が生じ、放射性核種の閉じ込め性能に影響を及ぼすことが想定される。このような、セメントの劣化による影響を評価しておくことが重要であり、$$^{239}$$Pu(IV)と$$^{237}$$Np(V)のセメントに接触した高アルカリ地下水中での挙動及び中性化したセメント材料への吸着をバッチ法により調べた。その結果、セメント接触液中では高アルカリと溶存イオンが多いため$$^{237}$$Npのコロイドが生じやすいこと及び中性化にともなう接触水のpH低下により$$^{239}$$Pu(IV)及び$$^{237}$$Np(V)のK$$_{d}$$値はおよそ1/1000に低下することが分かった。

論文

Study on accumulation of U(IV) in extraction-scrub columns of 30 vol% TBP-n$$cdot$$dodecane-U(VI)-HNO$$_{3}$$ system

久保 伸夫; 館盛 勝一; 臼田 重和; 阿見 則男; 若松 幸雄; 佐藤 真人*

Solvent Extraction 1990, p.699 - 704, 1992/00

再処理抽出工程における共除染工程異常過渡時のU(IV)の蓄積挙動を実験的に検討した。異常事象として、有機相に負荷されるウラン量が増加した場合を考えた。用いた装置は、抽出・洗浄パルスカラムである。基本フローに従い、パルスカラムを定常に立上げた後に、急激に有機溶媒流量を10~20%減少させ異常を起した。カラム内のU(VI)、U(IV)、HNO$$_{3}$$の濃度分布を観察するため、一定時間ごとにサンプリングノズルより有機相及び水相を抜き出した後、分析を行った。U(IV)の蓄積は、定常及び異常時に有機相中のU(VI)濃度の高い領域の流れの前部分に見られた。異常時には、U(VI)の移動とともに変移した。これらの結果について、ミキサセトラの実験結果、パルスカラムに最適化したExtra M Codeと比較し、考察を行った。

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